García López begynte å spille tennis 7 år gammel og ble proff i 2002. Hans favorittoverflate er sand, for sitt beste skudd holder han backhand langs linjen (langline).
Etter å ha blitt proff i 2002, slo han sitt gjennombrudd i 2005. Spanjolen kom overraskende til semifinalen i begynnelsen av sesongen i Chennai , hvor han måtte innrømme tap for den til slutt vinner Carlos Moyá 4: 6, 6: 2, 6: 7. Også i semifinalen i Estoril tapte han bare mot den eventuelle turneringsvinneren Gastón Gaudio med 4: 6, 6: 2, 2: 6. García López nådde kvartfinalen i St. Pölten . I 2006 kom han til kvartfinalen i Delray Beach , Valencia , Bucuresti og Estoril, hvor han tapte 6-7, 4-6 mot Moyá. Han endte året på 69. plass på verdensrankingen.
I sin første turnering i 2008-sesongen i Chennai nådde García López kvartfinalen, hvor han var dårligere enn sin landsmann Rafael Nadal . På Australian Open beseiret han overraskende den 18. seedede Juan Ignacio Chela i fire sett og flyttet inn i tredje runde. I turneringen i San José i slutten av februar nådde spanjolen uventet semifinalen etter en 7: 6, 6: 7, 7: 6 over servicegiganten John Isner . Mot den topp seedede Andy Roddick ble han eliminert 6: 7, 1: 6. På verdensrankingen forbedret han seg til 60. Etter en skuffende leirbanesesong forårsaket García López en sensasjon på Wimbledon . Han kastet det 19. frøet Nicolás Almagro ut av turneringen og ble bare eliminert i runde tre mot den senere semifinalisten Rainer Schüttler . Tilbake på sanden nådde han semifinalen i Gstaad i begynnelsen av juli etter å ha beseiret Michail Juschny, som ble seedet tre . Der ble han beseiret 6: 7, 7: 5, 6: 7 til russeren Igor Andreev etter en hard kamp , selv om kampen trakk seg i to dager på grunn av avbrudd i regnet. Han avsluttet året på 62. plass.
I 2009 nådde García López kvartfinalen i Johannesburg , Delray Beach og Houston . Rett før French Open vant han overraskende sin første ATP-tittel i turneringen i Kitzbühel og tok seg til topp 50 på verdensrankingen for første gang. I Paris mislyktes han imidlertid i runde en mot Andreas Seppi . Noe overraskende nådde leirbanespesialisten semifinalen på gresturneringen i Eastbourne . På Wimbledon var verdensledende Roger Federer siste stopp i runde to, og deretter gikk spanjolen tilbake til sanden. Han nådde tredje runde i Hamburg så vel som på hardcourt- turneringen i Cincinnati etter seire over Michail Juschny og topp ti-spiller Fernando Verdasco. På slutten av året nådde han kvartfinalen i Stockholm og Valencia og endte sesongen i topp 50.
I begynnelsen av 2010- sesongen vant Guillermo García López sin første dobbelttittel i Doha med sin landsmann Albert Montañés . I singler nådde han åttendedelsfinalen etter fem nederlag på første runde i Indian Wells etter å ha beseiret topp 10-spiller Marin Čilić . Han nådde også åttendedelsfinalen på Masters-turneringene i Roma og Madrid . I juni 2010 var García López i Eastbourne for andre gang i en ATP-finale, der han ble beseiret av franskmannen Michaël Llodra i to sett. Deretter oppnådde han sin beste verdensrangering til dags dato med rang 38. I løpet av de neste tre månedene kunne han bare vinne to ATP-kamper, men så oppnådde han en sensasjon i oktober 2010 på Thailand Open i Bangkok: Etter seire over den seedede Michael Berrer og Ernests Gulbis , møtte spanjolen verdens nummer én Rafael Nadal i semifinaler som han beseiret i tre sett. I finalen beseiret han deretter Jarkko Nieminen og sikret seg dermed sin andre ATP individuelle tittel. Hans sterke form i Asia vedvarte fortsatt, på mester-turneringen i Shanghai beseiret toppspillerne Andy Roddick og Tomáš Berdych, som ble seedet på henholdsvis 10 og 7 , og nådde kvartfinalen. Etter disse suksessene klarte García López å trenge inn i topp 30 for første gang, men etter to åpningsnederlag i Wien og Valencia mistet han poeng igjen og endte sesongen på 33. plassering.
I 2011- sesongen klarte han ikke lenger å bygge på den sterke høstformen, på Australian Open nådde han tredje runde og mislyktes der i den endelige finalisten Andy Murray . Etter å ha nådd semifinalen i Zagreb , steg han igjen på rangeringen og nådde sin forrige karrierehøyde 21. februar med posisjon 23. Det ble ingen ytterligere suksesser etter det, til tross for gode prestasjoner fulgte en serie nederlag i første og andre runde, bare i Madrid klarte García López å feire små suksesser med en åttendedelsfinale og i Roland Garros med å nå tredje runde.
Deler av denne artikkelen vises siden 2011 er utdatert å være . Vennligst hjelp til å undersøke og sette inn den manglende informasjonen .